6052 - Dioxyde d'étain : synthèse, caractérisation et étude des interactions avec différents gaz polluants, applications à la catalyse DeNox

Description bibliographique

Auteur :

Sergent, Nicolas (EMSE. Ecole nationale supérieure des mines de Saint-Etienne. France)

Éditeur :

CNRS. Centre national de la recherche scientifique. CCSD. Centre pour la communication scientifique directe. France

Page source :

Thèses en ligne du CCSD, http://tel.ccsd.cnrs.fr

Langue :

français

Diplôme :

Thèse, génie des procédés, 2003/01/29

Description du contenu

Spécialité :

Sciences du vivant - Environnement - Pollution urbaine

Mots clés :

dioxyde d'étain ; surface spécifique élevée ; spectroscopie IRTF en transmission ; interaction gaz-surface ; dioxyde de carbone ; monoxyde de carbone ; dioxyde d'azote ; monoxyde d'azote ; réduction sélective des NOX ; catalyse

Table des matières :

Introduction générale
I. Techniques expérimentales
II. Préparation et caractérisation du dioxyde d'étain
III. Etude des propriétés de surface de SnO2-N2H4 : étude de l'adsorption de CO à 120 K
IV. Etude des interactions entre différentes atmosphères gazeuses et la surface de SnO2-N2H4
V. Etude de la réactivité de SnO2 et de catalyseurs Pt/SnO2 dans la réduction catalytique sélective des NOx par le propène
Conclusion générale

Résumé :

L'adsorption de CO à la température de l'azote liquide sur le solide SnO2-N2H4 a révélé l'existence de deux sites cationiques Sn4+, possédant des acidités de Lewis différentes. Une étude des interactions entre le solide SnO2-N2H4 calciné à 600°C et différents gaz polluants a ensuite été menée par spectroscopie IRTF en transmission. Le dioxyde de carbone interagit avec la surface de SnO2 pour donner des espèces CO2 adsorbées sur des sites cationiques ainsi que des espèces carbonates et hydrogénocarbonates. L'absence de participation d'électrons libres aux réactions de surface envisagées explique que les capteurs à base de SnO2 ne présentent aucune sensibilité vis-à-vis de CO2. Cette réduction s'accompagne d'une libération d'électrons et de la formation de lacunes d'oxygène de surface, entraînant des variations importantes de la transmission qui traduisent la grande sensibilité de SnO2 vis-à-vis de CO. En ce qui concerne NO2, nous avons pu constater la présence d'espèces NO+, nitrites et surtout nitrates adsorbées. Les réactions de surface dans lesquelles ces espèces interviennent ont permis d'interpréter les variations de conductivité de SnO2 en présence de NO2. L'adsorption de NO sur SnO2-N2H4 a montré la formation d'espèces à la fois donneurs et capteurs d'électrons. Enfin, en ce qui concerne la réduction catalytique sélective des NOX par le propène en présence d'un excès d'oxygène, le dioxyde d'étain s'est révélé actif à haute température (> 350°C) et sélectif en N2. Dans le cas du solide SnO2-N2H4, la présence d'eau permet d'inhiber la formation du coke, entraînant une légère amélioration de l'activité catalytique, tandis que pour un SnO2 commercial, l'eau a un effet inhibiteur sur la RCS des NOX. Une plus grande acidité de surface pour le solide SnO2-N2H4 pourrait expliquer ce comportement. (d'après le résumé de l'auteur)

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Format :

PDF
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Notes :

Document de 247 pages.

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Notice mise en ligne le 02/02/2004